研究背景
超硬材料的維氏硬度H≥40 GPa，在磨料、刀具、防護涂層等方面有著廣泛的應(yīng)用，基于輕元素B、C、N的一類新型超硬材料具有很大的潛力，但由于元素相空間巨大，探索三元超硬材料非常具有挑戰(zhàn)性。最近，來自阿拉巴馬大學(xué)伯明翰分校物理系的Cheng-Chien Chen教授團隊在npj|Computational Materials發(fā)表的名為“Machine learning and evolutionary prediction of superhard B-C-N compounds”一文，通過僅使用基于化學(xué)式產(chǎn)生的描述符作為輸入，建立隨機森林模型來預(yù)測化合物的彈性性能和機械硬度，并使用模型實現(xiàn)超硬和超級不可壓縮材料的大規(guī)模預(yù)測，最后進一步通過進化算法結(jié)構(gòu)預(yù)測和第一性原理計算來對機器學(xué)習(xí)結(jié)果進行了驗證。

研究方法
1、總體思路

1）利用MP數(shù)據(jù)庫及其API接口Pymatgen進行數(shù)據(jù)采集和處理；2）在Scikit-Learn庫中使用手動提取的特征和回歸算法進行機器學(xué)習(xí)模型訓(xùn)練；3）通過訓(xùn)練的隨機森林模型進行大規(guī)模預(yù)測，篩選出候選超硬材料的化學(xué)成分；4）在USPEX程序中采用進化算法對篩選的化學(xué)組分進行晶體結(jié)構(gòu)預(yù)測；5）使用VASP基于密度泛函理論計算了所預(yù)測晶體結(jié)構(gòu)的彈性性質(zhì)、聲子譜和電子結(jié)構(gòu)。

2、數(shù)據(jù)采集

在MP數(shù)據(jù)庫中利用Python中的Pymatgen包提取體模量(K)和剪切模量(G)的目標(biāo)屬性，忽略了模量值相差大于50GPa的樣品（這類樣品是典型的準(zhǔn)二維材料），排除極端異常值后重點研究10421種K和G值均在0-550 GPa范圍內(nèi)的化合物，10421個化合物的化學(xué)成分及其體積和剪切模量的目標(biāo)屬性被寫入一個Python字典對象，并保存在JSON文件中。

3、特征工程

考慮與化學(xué)計量相關(guān)屬性、元素性質(zhì)、軌道占據(jù)和離子水平的特征，部分特征可以通過Python中的包matminer產(chǎn)生，不考慮晶體對稱性、體積、熔點、帶隙等結(jié)構(gòu)或電子特征，雖然加入后可以提高模型性能，但這些信息對于新化合物先驗未知：1）化學(xué)計量特征通過Lp范數(shù)計算；2）元素特征的計算使用最小值、最大值和當(dāng)前每個元素的屬性范圍，以及分?jǐn)?shù)加權(quán)平均值和平均偏差；3）軌道占據(jù)特征通過部分價電子數(shù)的分式加權(quán)平均計算，分別在s, p, d和f軌道上，除以總價電子數(shù)的分?jǐn)?shù)加權(quán)平均值；4）三個基于離子水平的特征；總共創(chuàng)建60個特性，為了簡化訓(xùn)練不考慮額外的特征工程。

4、模型與算法

1）選擇隨機森林算法，對每棵決策樹的平均結(jié)果作為最終的預(yù)測，同時限制樹的深度正則化模型以防止過擬合；2）在Scikit-Learn庫中調(diào)用模型進行訓(xùn)練，使用90%樣本作為訓(xùn)練集和驗證集，然后過十折交叉驗證確定樹的深度，剩下10%用于模型測試集；3）經(jīng)過訓(xùn)練和評價，將模型用于預(yù)測B-C-N化合物的力學(xué)性能，并尋找超硬三元材料。

結(jié)果與討論

1、通過使用MP數(shù)據(jù)庫中的目標(biāo)屬性建立了一個隨機森林模型來預(yù)測體積和剪切模量，只利用可以直接從給定的化學(xué)公式中得到的材料特征，適合于大規(guī)模的材料表征和發(fā)現(xiàn)，隨機森林模型預(yù)測結(jié)果如圖：

利用皮爾遜相關(guān)系數(shù)(r)作為體模量(K)、剪切模量(G)和硬度(H)的度量，訓(xùn)練機器學(xué)習(xí)模型分別預(yù)測K和G，兩者在測試集上都可以實現(xiàn)r＞0.9，再利用經(jīng)驗公式，分別用K和G計算了H，其相關(guān)系數(shù)低于預(yù)期；2、將所得模型應(yīng)用于大規(guī)模的B-C-N化合物預(yù)測，構(gòu)建了 B-C-N化合物的三元相圖，描繪出它們的體積和剪切模量，以及硬度值：

角點對應(yīng)于單質(zhì)，這些相圖表明，當(dāng)B:N比為1:1時，B-C-N組合物可生成若干具有一定硬度的超硬化合物（> 60 GPa）;

3、利用進化算法結(jié)構(gòu)預(yù)測和第一性原理DFT計算進一步驗證了機器學(xué)習(xí)結(jié)果，提出了三種可能的超硬三元化合物BC10N, B4C5N3和B2C3N結(jié)構(gòu)，并用第一性原理計算充分計算了它們的性質(zhì)：

最終提出了三種超硬化合物BC10N、B4C5N3和B2C3N，都具有硬度值大于40 GPa的動力學(xué)穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。其中，具有半導(dǎo)體特性的BC10N 的硬度與金剛石較為接近（~87 GPa），且形成能低，有可能通過低溫等離子體方法來合成，而無需高溫高壓條件，在極端條件下具有巨大的應(yīng)用價值。原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41524-021-00585-7

基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的機器學(xué)習(xí)方法結(jié)合第一性原理計算已經(jīng)成為新材料發(fā)現(xiàn)的第四范式，但是大家都會覺得第一性原理計算和機器學(xué)習(xí)入門難，需要懂Python、Linux，具備一定的編程能力，安裝編譯軟件，能夠處理計算結(jié)果，掌握各種軟件使用方法……

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