高頻通訊如5G技術(shù)的普及在制造便利的同時，也產(chǎn)生了大量的電磁輻射污染，不僅危害人類的生命健康，而且嚴重干擾了各種電子儀器的正常工作。吸波材料通過電磁能—熱能轉(zhuǎn)換吸收電磁波，能夠有效解決上述輻射問題。過渡族金屬碳化物或碳氮化物(MXene)在電磁功能領(lǐng)域具有重要應(yīng)用潛力。然而，MXene過高的介電常數(shù)導(dǎo)致電磁波難以進入材料，因此吸波性能較差。在本工作中，利用靜電相互作用制備了柔性MXene-rGO/CoNi復(fù)合吸波薄膜，通過MXene的介電性質(zhì)調(diào)控與磁化實現(xiàn)了優(yōu)良的吸波性能。

Self-Assembly MXene-rGO/CoNi Film with Massive Continuous Heterointerfaces and Enhanced Magnetic Coupling for Superior Microwave Absorber

Xiao Li, Zhengchen Wu, Wenbin You, Liting Yang, Renchao Che*

Nano-Micro Letters (2022)14: 73

本文亮點

1.?柔性復(fù)合薄膜表現(xiàn)出強吸收和寬頻譜的吸波性能，最低反射損耗值達到?54.1 dB，有效吸收帶寬為5.1 GHz；

2.?提出了界面設(shè)計和磁化兩種策略，分別調(diào)控MXene的介電常數(shù)與磁導(dǎo)率，能夠有效優(yōu)化其阻抗匹配性質(zhì)；

3.?利用透射電鏡電子全息技術(shù)證明了多重界面極化機制與CoNi納米顆粒間的磁耦合相互作用機制，解釋了微結(jié)構(gòu)與宏觀性能的物理關(guān)聯(lián)。

內(nèi)容簡介

吸波材料能夠有效屏蔽電磁波探測和消除輻射污染，在電磁防護和軍事隱身等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。此外，吸波材料也集成了高靈敏、長距離和高電磁能轉(zhuǎn)換效率的優(yōu)勢，在運動檢測、生物醫(yī)療和能源轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。復(fù)旦大學(xué)車仁超課題組利用MXene高導(dǎo)電性和表面官能團豐富的特性，通過rGO插層的界面設(shè)計和CoNi合金修飾磁化，制備出了具有優(yōu)異吸波性能的柔性MXene吸波薄膜。在該材料中，界面設(shè)計調(diào)控了復(fù)合材料的介電性質(zhì)，磁化策略增強了磁損耗性能，從而優(yōu)化了薄膜的阻抗匹配性質(zhì)，實現(xiàn)了寬頻強吸收的吸波性能。另外，利用透射電鏡電子全息技術(shù)原位觀測了界面處的載荷分布和磁納米顆粒的雜散磁場分布，證明了界面極化和磁耦合相互作用兩種吸波機制，為MXene薄膜吸波材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了理論基礎(chǔ)。

圖文導(dǎo)讀

I?MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜的制備

MXene與rGO的表面均具有豐富的官能團，Zeta電位分別為?20.1 mV與?5.57 mV。為了實現(xiàn)靜電組裝，首先通過二烯丙基二甲基氯化銨修飾rGO/CoNi復(fù)合材料，使其表面帶正電荷。然后通過抽濾方法均勻組裝MXene與rGO/CoNi制備柔性的復(fù)合薄膜。

圖1.?MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜的制備流程圖、組裝過程中的Zeta電位變化與實物照片。

II?微結(jié)構(gòu)表征

通過靜電相互作用組裝的薄膜具有均勻的組分分布。CoNi納米顆粒均勻的分布在rGO的表面，沒有發(fā)生自發(fā)的聚集。薄膜中CoNi納米顆粒修飾的rGO插層在MXene中，有效的抑制了MXene的自聚集。逐漸增大薄膜中rGO/CoNi的含量，XRD譜中代表(002)晶面的峰從6.6°移動至5.8°，證明了因插層導(dǎo)致的晶面間距擴張。此外，在CoNi納米顆粒和MXene中都出現(xiàn)了明顯的應(yīng)力分布，說明含有大量的缺陷。這些缺陷可以作為偶極子極化位點貢獻于電磁能損耗。

圖2. MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜的形貌表征與XRD圖譜。

圖3. MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜的結(jié)構(gòu)表征與應(yīng)力分布。

III?吸波性能

MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜具有優(yōu)良的吸波性能。在厚度為2.01 mm時，最低反射損耗值達到了?54.1 dB；厚度為2.00 mm時，有效吸收帶寬為5.1 GHz。此外，在2.00–5.00 mm的厚度范圍內(nèi)，復(fù)合材料都具有較寬的吸收頻帶。與MXene和rGO/CoNi相比，復(fù)合薄膜不僅具有更強的吸收強度，也在低頻處具有更寬的吸收帶寬。上述結(jié)果證明了薄膜中的界面設(shè)計與磁化策略能夠有效增強吸波性能。

圖4. MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜與MXene和rGO/CoNi的吸波性能對比。

IV?電子全息表征

通過透射電鏡電子全息技術(shù)證明了復(fù)合材料中多種界面處的界面極化和磁單元間的磁耦合相互作用機制。首先，全息圖中藍色和紅色分別代表正電荷與負電子的聚集區(qū)域。在rGO/rGO、rGO/CoNi和MXene/MXene界面處都出現(xiàn)了明顯的載荷分離和聚集現(xiàn)象，證明了復(fù)合薄膜中多種界面都誘導(dǎo)了界面極化，貢獻于介電損耗性能。其次，分散的磁納米顆粒間通過雜散磁力線連接，證明了磁納米顆粒間發(fā)生了磁耦合相互作用機制，顯著貢獻于磁損耗性能。

圖5. 透射電鏡電子全息表征的多種界面處的載荷分布圖。

圖6. 透射電鏡電子全息表征的CoNi納米顆粒的雜散磁場分布與磁耦合相互作用。

V?吸波機制

通過上述結(jié)構(gòu)、性能和電子全息分析，MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜的吸波機制包括以下三點。首先復(fù)合材料中三種組分之間的界面誘導(dǎo)了界面極化弛豫，增強了介電損耗能力。其次，磁化的MXene通過自然共振和磁耦合相互作用增強了磁損耗性能。最后，兩種二維材料構(gòu)建的宏觀導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)顯著增強了導(dǎo)電損耗。

圖7. MXene-rGO/CoNi復(fù)合薄膜的吸波機制示意圖。

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