微滴的外圍表現(xiàn)出不尋常的物理性質(zhì)，在散裝溶液中觀察不到?；诖耍?strong>東華理工大學(xué)張興磊教授等人報(bào)道了微水滴中的OH?可以自發(fā)地給電子給甲酸（FA），可能是由微水滴界面處或附近的強(qiáng)電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的。 更重要的是，微滴中的Cu離子有助于FA產(chǎn)量增加4000倍。作者首次證明，在不使用任何添加劑的情況下，在環(huán)境條件下水微滴可以捕獲CO2并將其還原為甲酸鹽，表明水微滴可能在生命起源以前的時(shí)代為非生物還原反應(yīng)提供了反應(yīng)器，以非酶生產(chǎn)能力從大氣中的CO2合成有機(jī)分子。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者對(duì)各步驟的ΔG值進(jìn)行理論預(yù)測(cè)。在微界面處，[(phen)Cu]2+與NO3?結(jié)合形成Cu配合物[(phen)CuNO3]+，是一個(gè)容易實(shí)現(xiàn)的過(guò)程。[(Phen)CuI]+能與H+和OH-失去的電子快速結(jié)合生成[(Phen)CuH]+?。氫化銅[(phen)CuH]+?具有一定的活性，可將CO2插入到Cu-H鍵中形成甲酸[(phen)CuOCOH]+?。

同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)證實(shí)，13CO2被轉(zhuǎn)化為甲酸鹽[(phen)CuO13COH]+?，即一旦生成[(phen)CuH]+?，很容易轉(zhuǎn)化為[(phen)CuOCOH]+?，然后[(phen)CuOCOH]+?通過(guò)損失的HCO2?轉(zhuǎn)移為[phenCu]2+。計(jì)算結(jié)果表明，本文提出的絡(luò)合物[(phen)CuOCOH]+?的形成途徑與實(shí)驗(yàn)觀察結(jié)果吻合較好。

Spontaneously Generated Electrons for CO2 Hydrogenation to Formate at the Microinterface of Air-Water. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202303121.

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