室溫超導(dǎo)研究再上熱搜！

今天小帕就分享一篇研究LK-99及其母體化合物的電子結(jié)構(gòu)的文章，論文在預(yù)印本平臺 arXiv 上線題為“First-principles study on the electronic structure of Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO$_4$)$_6$O ($x$=0, 1)”(Pb10?xCux（PO4）6O（x=0， 1）電子結(jié)構(gòu)的第一性原理研究)。本研究使用第一性原理計算方法，對Pb10?xCux（PO4）6O的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)Cu摻雜引起了絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變，并且觀察到了兩個平帶和四個van Hove奇點(diǎn)，為進(jìn)一步研究LK-99的獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)在超導(dǎo)性中的作用奠定了基礎(chǔ)。

研究背景

論文背景：近期，Lee等人在Cu摻雜的鉛磷酸鹽（LK-99）中發(fā)現(xiàn)了室溫常壓超導(dǎo)現(xiàn)象，但LK-99的電子結(jié)構(gòu)尚未研究。

過去方案：過去的研究中，已經(jīng)取得了許多高溫超導(dǎo)材料的突破，但仍然沒有達(dá)到室溫超導(dǎo)或所需壓力過高的要求。

論文的Motivation：鑒于Cu摻雜的LK-99在室溫常壓下表現(xiàn)出超導(dǎo)性，本研究旨在通過第一性原理計算，研究LK-99和其母體化合物的電子結(jié)構(gòu)，以闡明Cu的摻雜效應(yīng)，并探索通過摻雜其他元素實(shí)現(xiàn)類似效果的可能性。

研究思路

a. 理論背景：

本研究旨在研究Cu在LK-99中的電子結(jié)構(gòu)和摻雜效應(yīng)，LK-99的電子結(jié)構(gòu)和其母體化合物尚未被研究。

b. 技術(shù)路線：

?? 通過實(shí)驗(yàn)和計算方法研究了LK-99的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)。

?? 計算了LK-99的電子帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度，發(fā)現(xiàn)在費(fèi)米能級附近存在兩個平帶。

?? 研究了不同元素?fù)诫s對平帶結(jié)構(gòu)的影響。

結(jié)果解讀

a. 詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)設(shè)置：

? 使用實(shí)驗(yàn)和計算方法研究了LK-99的晶體結(jié)構(gòu)。

??發(fā)現(xiàn)Cu摻雜導(dǎo)致體積收縮和絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變。

??計算了LK-99的電子帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度，發(fā)現(xiàn)存在半滿的平帶和完全占據(jù)的平帶，每個平帶上有兩個Van Hove奇點(diǎn)。

??研究了自旋極化和電子相關(guān)性對電子結(jié)構(gòu)的影響，發(fā)現(xiàn)自旋極化導(dǎo)致鐵磁金屬，電子相關(guān)性略微改變了平帶的帶寬。

??考察了不同元素?fù)诫s對LK-99電子結(jié)構(gòu)的影響。

b. 詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果：

??研究得出LK-99的母體化合物是絕緣體，具有較大的能隙。

? Cu摻雜導(dǎo)致能關(guān)閉隙，絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變和體積收縮。

? LK-99的電子帶結(jié)構(gòu)在費(fèi)米能級附近具有獨(dú)特的特征，包括半滿的平帶和每個平帶上有兩個Van Hove奇點(diǎn)。

??這些平帶來自于1/4占據(jù)的O2原子的2p軌道和Cu的3d軌道與最近鄰O1原子的2p軌道的雜化。

??觀察到的Van Hove奇點(diǎn)不受電子相關(guān)性的影響，并且可以通過摻雜不同元素來調(diào)控。

??研究還表明，Au摻雜的鉛磷酸鹽可能表現(xiàn)出與Cu摻雜的鉛磷酸鹽類似的超導(dǎo)性質(zhì)。

數(shù)據(jù)圖如下：

Figure 1. (a) 鉛磷灰石晶體結(jié)構(gòu)俯視圖，化學(xué)式為 Pb10(PO4)6O。黑線表示周期性復(fù)制的單胞是周期性復(fù)制的。(b）晶體結(jié)構(gòu)的側(cè)視圖，突出顯示了以 O2 原子為中心的圓柱形柱體。(c) 計算得出的電子

帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度。

Figure S1. 用一個銅原子取代 Pb1 位點(diǎn)的四種可能的鉛磷灰石構(gòu)型的晶體和能帶結(jié)構(gòu)。

Figure 2：（a、b）化學(xué)式為 Pb9Cu(PO4)6O 的 LK-99 晶體結(jié)構(gòu)的俯視圖和側(cè)視圖。這里是計算電荷密度的等值面疊加在一起。(c)計算得出的電子能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度。(d) 計算得到的費(fèi)米面。(e）（c）的放大圖，突出顯示了半填充平帶和四個 VHS帶和四個 VHS，分別為 M 點(diǎn)的 VHS1 和 VHS2 以及 L 點(diǎn)的 VHS3 和 VHS4。(f, g)平帶的三維可視化效果，突出顯示了 VHS1 和 VHS3 周圍的鞍狀分散。請注意，這里的所有結(jié)果都是通過非自旋極化 PBE 計算獲得的。

Figure 3. 自旋極化和電子相關(guān)對 LK-99 在費(fèi)米水平附近的 (a) DOSs 和 (b) 帶狀結(jié)構(gòu)的影響。

Figure 4. 不同元素?fù)诫s對 LK-99 費(fèi)米水平附近（a、c）帶狀結(jié)構(gòu)和（b、d）總態(tài)密度的影響。

DOI：doi.org/10.48550/arXiv.2307.16040

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