里德伯（Rydberg）激子是里德伯原子的固態(tài)對應(yīng)物，在利用其量子應(yīng)用潛力方面引發(fā)了相當大的興趣，但實現(xiàn)它們的空間限制和操縱是一個重大挑戰(zhàn)。近來，具有高可調(diào)周期勢的二維莫爾維爾超晶格的興起提供了一條可能的途徑。

2023年6月29日，中國科學(xué)院物理研究所許楊及武漢大學(xué)袁聲軍共同通訊在Science在線發(fā)表題為“Observation of Rydberg moiré excitons”的研究論文，該研究表明單層二硒化鎢中的光激發(fā)里德伯莫爾激子(XRM)（激發(fā)庫侖結(jié)合的電子-空穴對）可以使用相鄰小角扭曲雙層石墨烯中產(chǎn)生的摩爾紋晶格的窄而尖銳的勢阱進行限制和控制。

在強耦合狀態(tài)下，XRM表現(xiàn)為多重能量分裂，明顯的紅移和反射光譜中的線寬變窄，突出了它們的電荷轉(zhuǎn)移特征，其中電子-空穴分離是由強不對稱層間庫侖相互作用強制執(zhí)行的。該發(fā)現(xiàn)確立了激子里德伯態(tài)是量子技術(shù)開發(fā)的候選者。

從原子到分子再到固體物質(zhì)，里德伯態(tài)在各種物理平臺中無處不在。它們有共同的特征，玻爾對高激發(fā)態(tài)氫原子的描述就是例證。里德堡態(tài)波函數(shù)的大空間范圍促進了大的偶極矩，大大增強了對弱外場的靈敏度。在過去的二十年中，由于冷原子的捕獲和操縱實驗的發(fā)展，里德伯原子引起了越來越多的關(guān)注，促進了量子多體物理和量子信息處理的研究。同樣，隨著半導(dǎo)體中電子-空穴對的高階庫侖束縛態(tài)的出現(xiàn)，里德伯激子也被提出用于各種潛在的應(yīng)用，如模擬拓撲霍爾丹相和實現(xiàn)量子優(yōu)化算法。它們的固態(tài)特性允許與現(xiàn)代半導(dǎo)體技術(shù)兼容。然而，在塊狀材料中很難實現(xiàn)里德伯激子空間俘獲所需的可控性。該研究使用了二維(2D)半導(dǎo)體單層(特別是WSe2)，它具有強的光物質(zhì)相互作用并支持高階激子里德伯態(tài)。

近年來，里德伯傳感技術(shù)已被應(yīng)用于原子薄半導(dǎo)體中環(huán)境敏感的里德伯激子探測附近的外來電子態(tài)和相變。在這個實驗中，作者放置了二維 莫列波紋超晶格[特別是扭曲雙層石墨烯(TBG)；在單層WSe2之下，提供空間周期調(diào)制。當TBG產(chǎn)生的勢場波長l小于(或僅相當于)激子尺寸rB [2s態(tài)~7 nm]時，萬尼爾激子的波包分布在幾個摩爾單元胞中，并且不會失去其移動特性。系統(tǒng)的光學(xué)響應(yīng)主要由里德伯傳感方案控制。

里德伯激子(尺寸rB)與具有小周期性和大周期性(波長1)的TBG 莫爾超晶格之間相互作用的示意圖（圖源自Science?）為了實現(xiàn)有效的捕獲，莫列勢必須具有比激子尺寸大得多的空間分布，正如過渡金屬二硫族化合物(TMD)異質(zhì)層中的基態(tài)激子所示。在該系統(tǒng)中，TBG AA位點的累積電荷可以強烈吸引WSe2中松散束縛的2s激子的相反電荷的電子或空穴，從而實現(xiàn)XRM的空間約束，其原位可控相互作用強度可達75 meV，由電荷密度調(diào)節(jié)。TBG在強耦合區(qū)中的周期性電荷分布所產(chǎn)生的勢阱與駐波激光束或用于里德堡原子捕獲的光鑷陣列所產(chǎn)生的光晶格類似。XRM實現(xiàn)了電子-空穴分離，并表現(xiàn)出長壽命的電荷轉(zhuǎn)移激子的特性。

該研究開發(fā)并實驗證明了一種利用長波莫爾勢在空間上限制和操縱里德伯激子的方法。強結(jié)合的XRM配合物可以被層間相互作用支配，并接近基態(tài)激子的能量。該系統(tǒng)可以通過靜電摻雜控制勢阱深度，通過扭轉(zhuǎn)角調(diào)節(jié)莫爾波長，并通過電子-空穴分離保證更長的使用壽命。這些特征將有助于進一步實現(xiàn)激子Rydberg-Rydberg相互作用和相干控制。該研究可以為量子信息處理的實現(xiàn)以及基于固態(tài)系統(tǒng)中通用里德堡態(tài)的量子模擬開辟前所未有的機會。

原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh1506