電化學(xué)水分解制氫是一種緩解能源危機(jī)和全球環(huán)境問題的有效手段。然而，陽極析氧反應(yīng)(OER)作為水分解的半反應(yīng)之一，其涉及多個質(zhì)子/電子耦合步驟，導(dǎo)致其具有緩慢的反應(yīng)動力學(xué)。

因此，人們已經(jīng)進(jìn)行了大量的研究來探索具有足夠催化活性和穩(wěn)定性的高效OER催化劑/電極，近年來，除了IrO2和RuO2等貴金屬基催化劑外，人們還開發(fā)了幾種非貴金屬基OER催化劑，如多金屬氧化物、層狀雙氫氧化物、尖晶石型氧化物或鈣鈦礦氧化物等。

雖然目前的研究已經(jīng)討論了材料活性物質(zhì)、納米結(jié)構(gòu)和成分，但仍缺乏對內(nèi)在結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系的探究。此外，催化劑的組分或晶相往往受到合成過程的復(fù)雜影響，這使得在大規(guī)模合成和實(shí)際應(yīng)用中很難實(shí)現(xiàn)再現(xiàn)性。

近日，阿德萊德大學(xué)李昊博和澳大利亞國立大學(xué)Siva Karuturi等結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)和密度泛函理論(DFT)計算來探索二元或三元多金屬催化劑的復(fù)雜構(gòu)效關(guān)系。

具體而言，研究人員首先通過腐蝕工程策略合成了一種高活性的三元金屬(氫)氧化物(NiFeCo)OER催化劑，其中Ni: Fe: Co原子比為94.36%: 2.04%: 3.60%。由于其獨(dú)特的三元組分和非晶態(tài)結(jié)構(gòu)，該催化劑在1.0 M KOH溶液中達(dá)到10 mA cm-2電流密度時的過電位僅為146 mV，并具有超過300小時的穩(wěn)定性。

受這一發(fā)現(xiàn)的啟發(fā)，研究人員通過原子尺度的活性位點(diǎn)工程獲得的超過300個Fe、Co、Ni(氫)氧化物結(jié)構(gòu)組成的DFT計算數(shù)據(jù)集顯示，反應(yīng)中間體吸附能和OER過電位呈廣泛分布，同時Fe、Co、Ni組分與OER過電位之間的關(guān)系尤為復(fù)雜。

通過分析基于活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)中復(fù)合金屬物理性質(zhì)的數(shù)據(jù)驅(qū)動的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，三元組分有望獲得比單金屬或二元催化劑更高的OER活性；同時，在各種物理性質(zhì)中，磁矩對這種催化劑的OER活性有重要影響；此外，非晶態(tài)催化劑的局部結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出相當(dāng)?shù)膹?fù)雜性，而活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)仍然是影響其活性的關(guān)鍵因素。

綜上，活性位點(diǎn)工程對所有可能的數(shù)百個活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了全面的構(gòu)建和計算，這有助于研究無定形催化劑中組成元素之間復(fù)雜的相互作用，并且這些發(fā)現(xiàn)為合理預(yù)測和設(shè)計具有改進(jìn)性能的多金屬(氫)氧化物材料提供了依據(jù)。

Unlocking the Performance of Ternary Metal (hydro)oxide Amorphous Catalysts via Data-driven Active-site Engineering. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/d3ee01981k