AFM：缺陷誘導(dǎo)Pt SAs-Pt NCs電子再分布，顯著提升電催化制氫性能
2023-10-10 12:53 作者:電化學(xué)與電催化 | 我要投稿
近日，中國石油大學(xué)(華東)潘原、柳云騏和臺灣長庚大學(xué)Hsiao-Chien Chen等基于自組裝-熱解法，合成了一種以具有豐富空位缺陷的煤瀝青(CP)衍生的N，S共摻雜碳(NSC)為錨定劑的Pt單原子(SAs)和納米團(tuán)簇(NCs)耦合催化劑(Pt SAs-Pt NCs/NSC)。得益于Pt SAs-Pt NCs/NSC催化劑中的Pt-N3S1 SAs和Pt NC雙活性中心，該催化劑在400 mA cm?2電流密度下的HER過電位僅為192 mV，并且其在150 mV過電位下的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)為30.1 s?1，質(zhì)量活性高達(dá)13716 mA mgPt?1，是相同條件下20% Pt/C催化劑的7.4倍。
原位拉曼光譜和理論計算表明，Pt SAs-Pt NCs/NSC催化劑優(yōu)異的HER性能是Pt SAs和Pt NCs耦合位點上的空位缺陷引起的電荷重新分布所致。具體而言，缺陷導(dǎo)致了電子從Pt NCs向Pt SAs上的轉(zhuǎn)移，Pt SAs表面電子數(shù)的增加提高了其對H+的吸附能力，而Pt NCs對H*的脫附能力增強，從而協(xié)同提高了電催化HER活性。總的來說，該項工作提出了一種基于原子分散催化劑的缺陷誘導(dǎo)電子再分配效應(yīng)的新型協(xié)同催化概念，這為設(shè)計高效的單原子催化劑用于促進(jìn)電催化過程提供了理論指導(dǎo)。
Defect-Induced Electron Redistribution between Pt-N3S1 Single Atomic Sites and Pt Clusters for Synergistic Electrocatalytic Hydrogen Production with Ultra-High Mass Activity. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202309474
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